讲述了藏在大都会图书馆背后，以其作为掩饰的一个远古组织，多年以来组织的成员以守正辟邪为己任。他们破解未解之谜，与超自然邪恶力量搏斗，同时也会寻回失落已久的远古神器。 故事描述一个藏身在伦敦大都会公共图书馆中的古老组织以解决神秘事件、抵抗超自然势力的侵袭、从全球各地寻找拥有强大魔力的古物为己任。目前图书馆内已经收藏了「结约之柜」（Ark of the Covenant）、「命运之矛」（Spear of Destiny）、「犹大圣杯」（Judas Chalice）和「王者之剑」（Excalibur）等神器，而这些仅仅是其庞大「藏品」的一小部分。 过去10年内，Flynn Carsen（Noah Wyle）一直担任该组织的头面人物「图书馆员」。他负责收集和保护各种具有神奇力量的古物，避免它们落入坏人之手。在发现自己的「特殊天赋」并承接这项工作之前，Flynn是个典型的书呆子——他有22个学位，但是却毫无社交能力。但是作为图书馆员，他超凡的学识给他提供了极大的帮助。他不仅寻回了多种古物，还时不时地拯救了世界。他现在不再是书呆子……他简直成了一个亡命徒！他是这个秘密世界中最伟大的英雄之一。 可是现在的情况已与以前完全不同，就算Flynn再能干，「图书馆员」的工作也不可能继续由一个人独自承担。为了协助Flynn完成抵御黑魔法入侵的使命，图书馆从全球范围内雇佣了四名新成员：训练有素的反恐专家Eve Baird（Rebecca Romijn），她的职责是保护这个团队的安全，确保他们能活着完成每一项任务；来自俄克拉荷马州的石油工人Jacob Stone（Christian Kane），智商高达190，大脑中就像装着一本艺术史的百科全书；性格古怪的年轻女人Cassandra Cillian（Lindy Booth），在听觉和「感知幻觉」方面有天赋，拥有「记忆提取」能力——也就是人们常说的「联觉」（synesthesia）现象；新技术专家Ezekiel Jones（John Kim），不仅迷恋各种尖端科技，也迷恋经典的罪案故事，他很享受在神秘事件中担当一个「国际人」……但他始终改不掉小偷小摸的毛病。 坏脾气的Jenkins（John Larroquette）负责监管这个团队的工作，他是个古代传说的专家，对神学、玄学和神秘学了如指掌。几乎没有人认识他……因为他长期在图书馆之外工作。这个团队有许多可怕的敌人，其中最主要的对手是「毒蛇兄弟会」（Serpent Brotherhood）。这是一个由神秘的不死之人Dulaque（Matt Frewer）领导的古老邪教组织。Bex Taylor-Klaus扮演成绩优异的高中生Amy Meyer。她智力惊人，但她竭力想做一个普通女孩。她正要参加芝加哥地区的「科学、技术、工程与数学竞技大会」，她的母亲逼她一定要夺得顶级大奖。Bob Newhart和Jane Curtin客座演出，他们均扮演电影版中的老角色。

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